Spiralförmige Selbstorganisation lamellarer Micellen zu mehrschaligen Nanohohlkugeln mit einzigartiger chiraler Architektur

Schematische Darstellung des Entstehungsprozesses der spiralförmigen MCNs. Zuerst wurde das lamellare Micellensystem durch Rühren des Reaktanten bei 300 U/min gebildet. Anschließend wurden die lamellaren Micellen unter der Führung des Scherstroms dynamisch zu den mesostrukturierten PDA-Nanokügelchen zusammengesetzt. Schließlich könnte die Karbonisierung der gefriergetrockneten PDA-Nanosphären in einer N2-Atmosphäre zur Bildung spiralförmiger MCNs mit interessanter chiraler Architektur führen. Credit: Science Advances, doi: 10.1126/sciadv.abi7403

Es ist eine Herausforderung, funktionelle Kohlenstoff-Nanokugeln mit wohldefinierter Porosität und komplexen mehrschaligen Nanostrukturen zu entwickeln. In einem neuen Bericht, der jetzt in . veröffentlicht wurde Wissenschaftliche Fortschritte, Liang Peng und ein Forschungsteam für Chemie und Materialsynthese in China berichteten über eine lamellare, spiralförmige Micellen-Selbstorganisationsstrategie, um mehrschalige mesoporöse Kohlenstoff-Nanosphären mit einzigartiger Chiralität zu bilden. Bei dieser Methode führte das Team eine Scherströmung ein, um die spiralförmige Selbstorganisation voranzutreiben. Die resultierende selbsttragende Spiralarchitektur der mehrschaligen Kohlenstoff-Nanosphären in Kombination mit ihrer großen Oberfläche und dem reichlichen Stickstoffgehalt mit reichlich Mesoporen ergab eine ausgezeichnete elektrochemische Leistung für die Kaliumspeicherung. Die mizellengesteuerte Selbstorganisation bot eine einfache und leistungsstarke Strategie, um in Zukunft das Nanostrukturdesign funktionaler Materialien zu inspirieren.

Entwicklung des Mizellensystems

Das Team entwickelte mehrschalige Kohlenstoff-Nanosphären (MCNs) mit einzigartiger chiraler Architektur, die die Bildung einer lamellaren Pluronic Trimethylbenzol (TMB)/Dopamin (DA)-Micellensystem, das durch den Scherfluss angetrieben wird, um die Polymerisation von Vorstufen zu steuern und sich intelligent zu mehrschaligen Nanokügelchen zu organisieren. Die lamellaren Mizellen wuchsen spiralförmig und kontinuierlich zu einer stabilen Vollkugel. Die spiralförmigen MCNs lieferten eine überlegene Geschwindigkeitsfähigkeit und lange Zyklenstabilität, wenn sie als ein Anodenmaterial für Kalium-Ionen-Batterien. Diese Strategie kann eine multifunktionale Plattform eröffnen, um eine Vielzahl von Nanostrukturen für Anwendungen zu konstruieren. Peng et al. stellten die MCNs mithilfe einer lamellaren Micellenspiral-Selbstorganisationsstrategie unter Verwendung der Pluronic-Plattform als weiches Templat, TMB als hydrophobem Wechselwirkungsvermittler her und Dopamin als Stickstoff- und Kohlenstoffquelle in der Ethanol/Wasser-Mischung. Zunächst haben Peng et al. setzten die lamellaren Micellen im System durch Rühren bei 300 U/min aus der Reaktionsentwicklung zusammen. Anschließend bauten sie die zusammengesetzten Micellen dynamisch zu den mesostrukturierten Polydopamin (PDA) Nanosphären durch Scherströmung. Die Carbonisierung der gefriergetrockneten Polydopamin-Nanokügelchen in Stickstoffatmosphäre führte zur Bildung von spiralförmigen MCNs mit interessanter chiraler Architektur.

Materialcharakterisierung und -entwicklung

Die Feldemissions-Rasterelektronenmikroskopie (FESEM)-Bilder zeigten, dass die mesostrukturierten Polydopamin-Nanokügelchen mit einer durchschnittlichen Partikelgröße von 180 nm sehr einheitlich waren. Verwenden von Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) bildete das Team die Polydopamin-Nanokügelchen ab, um eine mehrschalige chirale Hohlstruktur aufrechtzuerhalten, die sie ohne Kollaps und Verformung nach Hochtemperatur-Kalzinierung. Mit vergrößerten TEM-Bildern zeigte das Team deutlich das Wachstum der mehrschaligen Architektur und bestätigte, dass die mehrschalige 3D-Nanostruktur die typische amorphe Phase des Kohlenstoffgerüsts mit vielen Strukturdefekten zeigt. Unter Verwendung von Elementarkarten haben Peng et al. zeigte dann die gleichmäßige Verteilung von Kohlenstoff-, Stickstoff- und Sauerstoffatomen in jeder Kohlenstoffhülle. Die Ergebnisse zeigten eine lamellare mesoporöse Struktur der Materialien, während Röntgenkleinwinkelstreuung Muster zeigten eine mehrschalige Nanostruktur. Anschließend untersuchten sie auch den Einfluss des Lösungsmittels auf die Bildung der spiralförmigen MCNs (multi-shelled carbon nanospheres) – während die Anwesenheit von Ethanol zur Bildung der Strukturen beitrug, machte überschüssiges Ethanol sie labil. Darüber hinaus variierten die Wissenschaftler durch Erhöhung des Massenverhältnisses der Bestandteile die Struktur der Produkte von glatten festen Nanokugeln bis hin zu dreischaligen Konstrukten.

Spiralförmige Selbstorganisation lamellarer Micellen zu mehrschaligen Nanohohlkugeln mit einzigartiger chiraler Architektur
Physikochemische Charakterisierung der spiralförmigen MCNs. (A) N2-Sorptionsisothermen, (B) SAXS-Muster, (C) XPS-Übersicht und (D) hochauflösendes N 1s-XPS-Spektrum der mesoporösen MCNs mit einzigartiger chiraler Architektur, hergestellt durch die lamellare Micellenspiral-Selbstorganisationsstrategie. Einschübe in (A) bis (C) sind die entsprechende Porengrößenverteilung, das zweidimensionale SAXS-Bild bzw. die Gewichtsprozentsätze der Elemente. au, willkürliche Einheiten. Credit: Science Advances, doi: 10.1126/sciadv.abi7403

Morphologie und Struktur von MCNs (multi-shelled carbon nanospheres)

Die Vorläufermenge und die Rührgeschwindigkeit beeinflussten auch die Morphologie und Mesostruktur von MCNs im Reaktionssystem. Durch Erhöhung der Dopaminmenge haben Peng et al. die Struktur der erhaltenen Produkte von dünnen Nanoscheiben auf eine Mischung aus einzelnen hohlen und mehrschaligen Nanokugeln abgestimmt. Durch Erhöhung des Dopamingehalts entwickelten sie reine fünffachschalige Nanokugeln mit einer voll entwickelten chiralen Architektur weiter. Die Ergebnisse hoben auch die Bewegung als treibende Kraft für die Selbstorganisation mehrschaliger Nanostrukturen hervor. Das Team regulierte die Morphologie und Mesostruktur der Produkte, indem es die hydrophob und hydrophil Verhältnis der während ihrer Entwicklung verwendeten Copolymer-Templates.

Spiralförmige Selbstorganisation lamellarer Micellen zu mehrschaligen hohlen Nanokugeln mit einzigartiger chiraler Architektur
Schematische Darstellung des Bildungsmechanismus der mesoporösen Kohlenstoff-Nanosphären mit unterschiedlichen Architekturen. Eine Reihe mesoporöser Kohlenstoff-Nanokügelchen wurde unter Verwendung verschiedener Triblockcopolymere mit unterschiedlichen Hydrophob/Hydrophil-Verhältnissen als Template hergestellt: (A) F108, (B) F127, (C) P105 und (D) P123. Credit: Science Advances, doi: 10.1126/sciadv.abi7403

Elektrochemische Leistung der Konstrukte und Kaliumionenbatterien

Um die elektrochemische Leistung zu bewerten, haben Peng et al. zuerst verwendet zyklische Voltammetrie (CV) im Spannungsbereich von 0,01 bis 3,0 V. Mit TEM-Bildern (Transmissionselektronenmikroskopie) und Stickstoffabsorptionsisothermenanalysen zeigte das Team, wie die mehrschalige mesoporöse Struktur nach einem Langzeitzyklus gut erhalten werden kann. Bei höheren Stromdichten traten die Vorteile der spiralförmigen mehrschaligen Konstrukte stärker hervor. Die MCNs präsentierten eine attraktive Tariffähigkeit und eine beeindruckende Fahrradleistung. Um weitere Einblicke in das elektrochemische Verhalten der MCN-Elektrode zu erhalten, haben Peng et al. führten kinetische und quantitative Analysen auf der Grundlage von zyklischen Voltammetrietests bei unterschiedlichen Abtastraten durch. Die Ergebnisse zeigten die allmähliche Zunahme des kapazitiven Beitragsverhältnisses mit der Erhöhung der Abtastrate, um die Vorteile der mehrschaligen Spiralstruktur zu demonstrieren.

Spiralförmige Selbstorganisation lamellarer Micellen zu mehrschaligen hohlen Nanokugeln mit einzigartiger chiraler Architektur
Mikrostrukturcharakterisierung der spiralförmigen MCNs. (A) FESEM-Bild, (B und D) TEM-Bild, (E und F) vergrößerte TEM-Bilder und (C und G) Scanning-TEM- und energiedispersive Röntgenelement-Mapping-Bilder der mesoporösen MCNs mit einzigartiger chiraler Architektur hergestellt durch die lamellare Micellenspiral-Selbstorganisationsstrategie. Credit: Science Advances, doi: 10.1126/sciadv.abi7403
Spiralförmige Selbstorganisation lamellarer Micellen zu mehrschaligen hohlen Nanokugeln mit einzigartiger chiraler Architektur
Die Kontrollierbarkeit und Vielseitigkeit der Synthesemethode. FESEM- und TEM-Bilder der mesoporösen Kohlenstoff-Nanokügelchen, hergestellt durch Anpassung der Grenzflächenkrümmung von Micellen unter Verwendung verschiedener Pluronic-Triblockcopolymere: (A bis C) F108, (D bis F) F127, (G bis I) P105 und (J bis L ) P123. (M) Die entsprechenden Verteilungshistogramme der Partikeldurchmesser und Porengrößen. Credit: Science Advances, doi: 10.1126/sciadv.abi7403
Ausblick

Auf diese Weise erzeugten Liang Peng und Kollegen direkt mehrschalige Kohlenstoffstrukturen unter Verwendung der Selbstorganisation von Blockcopolymeren und regulierten die Micellenstruktur rational, indem sie geeignete Vermittlungsmittel einführten, um das Ergebnis auszugleichen. Sie entwickelten einheitliche mehrschalige Kohlenstoff-Nanokügelchen mit wohldefinierter Porosität und einzigartiger Architektur auf der Grundlage eines lamellaren Micellen-Spiral-Selbstorganisationsansatzes. Der Ansatz beinhaltete die Einführung einer Scherströmung, um die lamellaren Micellen kontinuierlich zur Selbstorganisation zu stabilen mehrschaligen Nanokügelchen anzutreiben. Die mizellare Struktur kann durch Regulierung des Tensidverhältnisses gezielt eingestellt werden, um blütenartige und mehrschalige Nanokügelchen zu erzeugen. Die resultierenden MCNs lieferten ausgezeichnete Ratenfähigkeit, beispiellose chirale Architektur und langfristige Zyklenstabilität für Kaliumionenbatterien. Die Arbeit stellt eine multifunktionale Plattform zur Synthese neuartiger Nanostrukturen für fortgeschrittene Anwendungen dar, zusammen mit grundlegenden Informationen zur mizellgesteuerten Selbstorganisation und Chemie.



Source: Phys.org – latest science and technology news stories by phys.org.

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